Neue Messmethode klärt Bindungsverhältnisse Elektronische Struktur der Radioaktiven: Was Actinid-Verbindungen zusammenhält

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Neue Einblicke in das Verhalten der radioaktiven Actinide: Ein Forscherteam mit Beteiligung des Karlsruher Instituts für Technologie hat die elektronischen Strukturen und Bindungseigenschaften dieser schweren Elemente näher analysiert. Die Ergebnisse können helfen bessere Radiotherapeutika zu entwickeln und die nukleare Entsorgung zu optimieren.

Wissenschaftler haben heute ein sehr fundiertes Bild vom Aufbau der Materie und den Eigenschaften von Stoffen. Schließlich ist das weltbekannte Periodensystem der Elemente wie eine chemische Landkarte, auf der die einzelnen Elemente mit ihren Eigenarten verzeichnet sind. Doch längst nicht alles ist entschlüsselt. Insbesondere die radioaktiven Actinide geben noch Rätsel auf. Das gilt trotz verschiedener existierender Messmethoden, mit denen sich Informationen über die elektronische Struktur von Actinid-Atomen in chemischen Verbindungen gewinnen lassen. Denn ihre Aussagekraft ist begrenzt.

Forschende des Instituts für Nukleare Entsorgung (INE) am Karlsruher Institut für Technologie (KIT) haben an Actinid-Verbindungen nun mit einer speziellen Messmethode, der so genannten „M4 resonanten inelastischen Röntgenstreuung“, ein relativ energiereiches, bisher weitgehend unbeachtetes Signal detailliert untersucht. Dabei stellte sich heraus, dass die geschickte Vermessung und Auswertung dieses Signals ein besseres Verständnis der elektronischen Struktur und des Bindungsverhaltens der Actinid-Atome ermöglicht. Erstens verrät das Signal zuverlässig die Anzahl der 5f-Elektronen, die in einer chemischen Verbindung am Actinid-Atom lokalisiert sind. Zweitens lässt sich mit einer leicht veränderten Messanordnung bestimmen, wie die Bindung des Actinid-Atoms mithilfe der 5f-Elektronen zu anderen Atomen aufgebaut ist.

Actinide erforschen, um Endlager und Krebsmedikamente zu verbessern

„Die Informationen, die mit unserer Methode erhältlich sind, ermöglichen es, theoretische Berechnungen und Computermodelle experimentell zu überprüfen“, sagt Professorin Tonya Vitova, Leiterin der Abteilung „Innovative Spektroskopien in der f-Element Chemie” am INE. Die genaue Kenntnis der chemischen und physikalischen Eigenschaften actinidhaltiger Verbindungen ist wesentlich, wenn man deren Verhalten in der Erdkruste, im Uran-Bergbau oder in Endlagern für Atommüll vorhersagen will. Außerdem sind unter den Actinid-Verbindungen auch Substanzen, die als radioaktive Medikamente zur Zerstörung von Krebszellen infrage kommen.

Jahrzehntelange Erfahrung mit radioaktiven Elementen

Vitovas Arbeitsgruppe nutzt die Röntgenstrahlung, die das Synchrotron „KIT Light Source“ produziert. „Wir benötigen für unsere Methode sehr geringe Mengen, oft nur tausendstel Gramm Substanz“, sagt Dr. Bianca Schacherl, Leiterin der Nachwuchsgruppe Röntgenspektroskopieentwicklung und radiochemische Anwendungen, die den Großteil der experimentellen Messungen durchgeführt hat. Im sicheren und streng kontrollierten Umgang mit radioaktiven Actiniden haben die Forschenden des INE jahrzehntelange Erfahrung. „Unsere Ergebnisse verdanken wir den einzigartigen Bedingungen an der KIT Light Source und der Möglichkeit, auch sehr langwierige Messungen durchzuführen“, betont Schacherl. „Die neue Messmethode als Ergebnis unserer Experimente lässt sich jedoch auch an anderen Synchrotons weltweit einsetzen.“

Michelangelo Tagliavini und Professor Maurits W. Haverkort vom Institut für Theoretische Physik der Universität Heidelberg sowie Dr. Harry Ramanantoanina vom INE haben mit umfangreichen Berechnungen dazu beigetragen, das bei den Karlsruher Röntgenstreuexperimenten vermessene Signal zu interpretieren. Forschende aus den USA, Frankreich und der Schweiz unterstützten die Karlsruher Wissenschaftler unter anderem, indem sie actinidhaltige Proben zur Verfügung stellten.

Originalpublikation: Schacherl, B., Tagliavini, M., Kaufmann-Heimeshoff, H., Göttlicher, J., Mazzanti, M., Popa, K., Walter, O., Pruessmann, T., Vollmer, C., Beck, A., Ekanayake, R. S. K., Branson, J. A., Neill, T., Fellhauer, D., Reitz, C., Schild, D., Brager, D., Cahill, C., Windorff, C., Sittel, T., Ramanantoanina, H., Haverkort, M. W., Vitova, T. Resonant inelastic X-ray scattering tools to count 5 f electrons of actinides and probe bond covalency, Nature Communications volume 16, Article number: 1221 (2025); DOI: 10.1038/s41467-024-54574-7.

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